1964年，蒙代尔政治上的老师汉弗莱当选为美国副总统，他原来在国会参议院的席位出现空缺，结果明尼苏达州州长任命蒙代尔去国会，接替汉弗雷的参议员职位。在以后的选举中，明尼苏达选民对蒙代尔的表现很满意，又接连两次选举他作参议员。1976年，蒙代尔的政治生涯再次出现转机。那时，民主党总统候选人卡特挑选蒙代尔作他的竞选伙伴，一同问鼎白宫。结果，在当年的总统选举中，卡特和蒙代尔一道竞选成功，分别成为美国总统和副总统，任期是从1977年初到1981年初。
1980年总统选举，同共和党的再次对垒中，卡特和蒙代尔竞选失败，共和党人里根入主白宫。1984年代表民主党出马美国总统，挑战时任总统的里根，但仅赢得家乡明尼苏达州及首都华盛顿哥伦比亚特区的13张选举人票，创下选举人票最大差距纪录（525：13）。里根当选连任，蒙代尔则从美国政坛掩旗息鼓，重返律师界，干起了他的老本行。
如果说作为参议员、美国副总统，蒙代尔为美国政府、美国人民做了许多事情的话，他重新成为一名普通美国公民的生活也是丰富多彩的。从80年代中期到90年代初，蒙代尔在他的老家明尼苏达州担任了多重社会角色。他作律师，作教授，还兼任一些非盈利机构或大公司的董事。另外，蒙代尔还利用自己的社会地位，组织了多次研讨会，讨论世界范围的民主与正义问题，力图影响世界政治的发展。
1993年是美国民主党人扬眉吐气的一年。在经历了共和党人里根和老布什执掌白宫12年之后，民主党人克林顿成为美国总统。这样，许多在野多年的民主党人也纷纷返回政界，发挥他们的作用。1993年8月，克林顿总统提名蒙代尔出任美国驻日本大使，经参议院表决通过后，蒙代尔走马上任，顺利干完四年任期，，于1997年底从日本回到老家明尼苏达，再次作起普通公民。
2002年已经74岁的蒙代尔复出政坛，接替因飞机失事不幸遇难的明尼苏达州在国会的民主党参议员保罗・韦尔斯通，参加中期选举竞选参议员但失败。
