军政府上台后，宣布恢复同西方的“传统联系”和“拉美民族主义”，公开宣称智利属于第三世界，系不结盟国家。军政权在建立之初便立即与古巴断绝了自阿连德时期建立起的外交关系，苏联等大多数社会主义国家和墨西哥等一些拉美国家在智利发生政变后同智利中止外交关系，其他也大多停止了同智利的高级官方往来。当时拉丁美洲的玻利维亚、巴西、巴拉圭、乌拉圭、阿根廷均先后进入军事独裁，六国共同制定了“秃鹰计划”，旨在打击同盟国中的马克思主义“颠覆分子”，游击队和他们的同情者。1975年，西班牙独裁者弗朗西斯科·佛朗哥逝世，皮诺切特是唯一出席佛朗哥葬礼的外国元首。
美国在皮诺切特军事政变后，曾立即向智利提供2400万美元信贷，以购买小麦；2800万美元用于购买玉米。美国根据“粮食用于和平计划”拨给拉美的粮食，有一半给了智利军政府。詹姆斯·厄尔·卡特当选美国总统后，美国在外交上转向强调维护西方民主价值观和捍卫人权，并公开支持拉美国家军人还政于民的政治民主化浪潮，智美关系逐渐出现冲突与裂缝，美国在人权问题上施加压力，停止对智利的军事援助，实行武器禁运并撤回三军使团，智美关系处于低谷，到军政府后期，两国关系实际上已处于一种不正常状态。1980年智利提出“向太平洋开放”的新方针，注意在继续改善同美国、西欧关系的同时，重视发展同亚洲、太平洋地区国家的关系。
20世纪70年代，玻利维亚总统乌戈·班塞尔·苏亚雷斯向皮诺切特政权提出归还玻利维亚出海口的要求，皮诺切特对于玻利维亚的要求表示理解，表示愿意解决。1975年，皮诺切特与班塞尔进行了会晤，同意就解决玻利维亚出海口问题举行谈判，并恢复了中断多年的两国外交关系，1977年，智利军政府得到国际社会普遍承认后，皮诺切特抛弃了解决出海口问题的方案，并不再与玻利维亚就出海口问题进行谈判。1977年至1978年间，智利与同处于军事独裁下的阿根廷濒临战争边缘，起因是对于美洲大陆南端的三个小岛的归属。天主教罗马教皇约翰·保罗二世派出特使，成功避免了两国间的全面战争。这一争议最终于1984年以和平友好条约的形式获得解决。智利获得了对系争岛屿的主权。1982年英阿马岛战争爆发，智利是拉丁美洲唯一不支持阿根廷的国家。
在20世纪70年代中期，军政府就开始关注亚洲市场，提出“立足拉美，面向亚太”的方针。1980年提出“向太平洋开放的方针，努力发展同亚太地区国家间的关系。军政府时期，智利与中国的关系有了长足的发展，在各个领域的互利合作不断深化。1979年智中两国互设武官处，1980年中智签署政府间科技合作协定，建立双边科技混委会机制，1981年两国签署了文化交流与合作换文，1982年签署1983-1984年度文化交流执行计划，此后每两年续签一次。两国外交部于1988年建立政治磋商制度，1989年智中两国开始进行经济合作。
在皮诺切特军政府时期，智利和中国签署的重要双边协议有《中华人民共和国政府和智利共和国政府科学技术合作协定》（1980年10月14日）、《互设总领馆协议》（1985年4月29日）、《互免外交公务签证协议》（1986年4月8日）、《中华人民共和国政府和智利共和国政府文化协定》（1987年6月17日）、《外交部间建立政治磋商制度协议》（1988年8月19日）。
