1626年8月努尔哈赤去世，皇太极登基即位。此时的后金对蒙古已由过去的消极防守改为主动出击。对皇太极来说，在南下入关之前，必须先解决蒙古这个后背隐患，以避免重蹈金朝的覆辙。为消弱林丹汗的势力，皇太极对蒙古各部采取联姻、劝诱、征讨一系列软硬兼施的策略，以蚕食瓦解林丹汗所控制的各蒙古部落，而皇太极本人也于1625年娶了科尔沁部寨桑之次女布木布泰（孝庄文皇后）为妾。在萨尔浒战役后，内喀尔喀等五部就已经背着林丹汗与后金单独媾和。1624年科尔沁的好儿趁部又归顺后金，林丹汗率军征讨，好儿趁向后金求援并与后金军联手对付林丹汗，迫使林丹汗退却；皇太极的精心引诱以及林丹汗为急于统一蒙古而对其他各部动辄以武力相逼，使得短短的三年期间，察哈尔部外围的那些部落纷纷弃林丹汗而投往后金。在瓦解林丹汗统辖各部的策略得手之后，皇太极曾试图以那些归降的蒙古旧部劝说林丹汗归降，但被林丹汗所拒绝。
1628年2月皇太极以劝降使臣被察哈尔的多罗特部所杀害为理由，亲率大军征讨察哈尔，此战役击败了林丹汗所辖的多罗特部，俘获万余人；同年7月喀喇沁部归顺皇太极；9月皇太极再次出兵察哈尔，这次除后金的军队之外，那些归顺后金的敖汉部、奈曼部、内喀尔喀部、喀喇沁部以及科尔沁蒙古各部也一同参战。皇太极亲率的大军攻入察哈尔的锡尔哈锡伯图等地俘获众多人畜，只因科尔沁部的奥巴有意放水，林丹汗与其弟和其他部下得以逃脱到察哈尔边界。
自1628年到1632年这四年期间，又有阿鲁科尔沁部、四子部落、阿鲁伊苏特部、噶尔玛伊勒登等部相继归降皇太极，使得林丹汗愈发成为孤家寡人。1632年3月皇太极决定对林丹汗进行了第三次也是最后一次决定性的征讨战，这次出征加上归降后金的蒙古各部落总兵力为10万之众。4月皇太极率大军越过兴安岭，在皇太极的大军压境之下，林丹汗撤退到漠北的喀尔喀部，然而喀尔喀部不愿接纳他。在皇太极的追击之下，林丹汗只得带10万余众向西逃循，渡黄河、抵鄂尔多斯。此次林丹汗的西部大溃逃，丢人弃马，部下有数万人马为皇太极的追兵所收拢。最后，林丹汗来到大草滩（今甘肃境）一带安营扎寨，休养生息以图东山再起。然而常年的戎马征战令他身体每况愈下，在1634年夏林丹汗病卒。
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