放射性废物的渗漏监测

如题所述

8.4.3.1 航空放射性监测

根据放射性的特点,监测核泄漏有效的方法之一是伽马测量,较之取样实验室分析有很多优点:①对核废料处置场的地上地下核试验区,需要大面积监测放射性水平时,现场伽马测量比取样(水、沉积物)送实验室测量具有快速、代表性好的特点。②进行连续、长期的监测。及时发现由核废料处置场渗漏出的放射性废液。③对相邻海域的海底沉积物或湖泊沉积物进行放射性调查。④对过去采样发现的受污染地区,随时进行更详细的大范围的复查。

航空放射性测量(Airborne Gamma Spectrometry,AGS)适合于大面积的背景评价测量和突发性的核事故应急测量。国际原子能机构及其辐射和测量委员会建议,配备大体积高灵敏的NaI(Tl)γ射线探测器,在低空(30~100 m)飞行时,可有效地测量出放射性核素(γ射线)的分布。对点源放射性和面积放射性都能快速作出响应。

比利时Mol和Fleurus地区航空放射性测量

Mol调查区位于布鲁塞尔东北约80 km,比利时的SCK-CEN 核研究中心即位于此地。研究中心包括放射性废物存储场、核燃料生产和加工厂以及一个国际性的加速器实验室。重点研究内容是核安全、废物管理、反应堆和实验室人工处置核废料人员的辐射防护。另一个调查区是位于Fleurus的国家放射性元素研究所(IRE),有一处放射化学实验室,放射性物质生产机构,生产同位素的加速器。它主要包括一个大型的Co-60辐射装置,作为医学消毒和材料、食品保鲜用。两个生产同位素的回旋加速器,放射化学实验室和相应的储藏库备有一定量的示踪同位素。航空放射性调查的目的是对上述地区由于泄漏造成天然和人工放射性环境污染,以及本地区的γ剂量率水平有一个全面的了解。

仪器配有NaI探头和一个效率为50%的Ge(Li)半导体探测器,采样速率分别为2s(NaI)和4s(Ge),全谱采集。由GPS和雷达定位和导航,每天开始工作时,都要检查系统的增益、精度和灵敏度。在飞行期间,NaI探测器的增益由K-40的1462keV峰监控。背景测量是在开阔的水面上进行,并且每天测量一次,记录下来的数据将背景扣除。背景值主要是宇宙辐射、仪器自身的辐射及与母体U、Ra不平衡的氡及其子体。根据在实验室计算得到的参数进行谱分析,并将计算结果都统一到雷达记录的某一高度。数据处理时,首先检查原始数据是否记录的完整,有无异常点,如果出现异常高点,及时检查并作出解释或者是重新对某一航次进行测量。

图8.4.2(彩图)是比利时Mol-Dessel 地区剔除宇宙辐射和仪器本底后的航空伽马剂量率图,从图看到,愈接近核研究中心,放射性剂量越高。上述地区的辐射比大气层核试验沉降物Cs-137的辐射高,Cs-137的典型变化范围在2~(5~10)kBq/m2之间,即使是原苏联的切尔诺贝利核事故对该地区的污染也没有超出这个范围,所以上图的测量结果是当地辐射的真实反应。图8.4.2中有一条北东—南西向的隧道,很明显在隧道内剂量率非常低。在核研究中心的东北,有一个燃煤火力发电站,受落尘中放射性核素的影响,有一些异常点。K-40,Bi-214,Tl-208活度和γ剂量率反映了当地地质单元和土壤的放射性水平。

图8.4.3(彩图)是Fleurus 地区国家同位素研究所(IRE)剔除宇宙辐射和仪器本底后的航空伽马剂量率图,伽马剂量率背景比Mol-Dessel高,主要是两地的地层和土壤的差异造成的。受当地采矿活动的影响,Cs-137的变化范围在1~2 kBq/m2到10~12 kBq/m2。在航空γ谱上出现了典型的与放射化学和废物存储库有关的Xe-133,I-131和Mo-99,见图8.4.4。

图8.4.4 Fleurus国家同位素研究所(IRE)与核化学有关的Xe-133,I-131和 Mo-99γ射线谱

图8.4.5是Mol-Dessel核研究中心当反应堆运行时,产生的Ar-41。在反应堆的下风方向,探测到明显的1293.6 keV的Ar-41峰。它对K-40,Co-60,Cs-137的谱线也有影响,同时在对照的农业试验田中还观测到较强的Cs-134。

图8.4.6是Belgoprocess核废料处置与储存地的典型γ射线谱,以Cs-137、Co-60和U、Th系列核素谱线为特征。

图8.4.5 比利时的SCK-CEN 核研究中心反应堆工作时放出的Ar-41γ射线谱(上)和农田的对照图(下)

图8.4.6 Belgoprocess 核废料处置与储存地的典型γ射线谱

图8.4.7 比利时Mol和Fleurus地区的Cs-137,Co-60 和 铀系γ射线谱

图8.4.7NaI(Tl)谱线表现出很强的散射现象,这是由于计数率太高NaI(Tl)γ射线谱发生扭曲,而Ge探测器则表现出色,表明在存在较强的Cs-137、Co-60 射线的地区,选择Ge(Li)半导体探测器是必要的。图8.4.8表明浓缩铀和再处理厂的γ射线谱以出现Pa-234 m 和较高的Bi-214为特征。

图8.4.8 FBFC浓缩铀和后处理厂的γ射线谱

上述比利时的两个地区的航空放射性测量是在一周内成功完成的。如果在气象条件、地面机场设施能够充分保障的条件下,航空放射性测量对核设施地区包括核废料堆放库的状态及污染的快速监测是非常有效的;对不同性质的核设施,根据记录的特征谱峰不同,得以区分。这些信号不但能够准确定位地面的核活动场所,而且对核机构的研究性质也能做出准确判断。值得指出的是当放射性强烈的地区,NaI探测器记录谱线会发生扭曲,灵敏度下降,此时Ge(Li)探测器的优势就显得十分明显。这也说明,在高辐射和辐射成分复杂的地区开展航空放射性测量,NaI探测器和Ge(Li)探测器的配合使用是非常必要的。

8.4.3.2 海洋放射性监测

海洋放射性监测是非常重要的一个方面,最初仅是陆地便携式γ测井仪器向海洋的延伸。早期,主要受到油气勘探、铀矿勘察、重矿物、磷酸盐勘探的积极推动,海洋放射性测量得到长足进展,尤其是20世纪70年代。后来在地质填图、矿物勘探、沉积物运移、环境方面的应用逐渐增多。海底核试验、核潜艇事故、海岸附近的核电站排放等都是造成海洋放射性污染的主要来源。据国际原子能机构报告,在1946~1993年间,全世界海洋中排放的核废料的活度达到85 PBq,其中大西洋45 PBq,太平洋1.4 PBq,北冰洋38 PBq。大洋和边缘海以中低放废物为特征,H-3,C-14是最典型的核素,但由于C-14的半衰期更长,因此是未来潜在的核泄漏污染物。测量海洋环境的放射性浓度,主要是测量海水、海底沉积物的放射性浓度,与之有关仪器研制可追溯到20世纪50年代,最早是苏联进行了许多开拓性的工作。此后,比利时、加拿大、丹麦、法国、德国、日本、荷兰、挪威、美国、英国和中国相继开展了这方面的工作。我国在国家海洋863项目的支持下,于2000年由中国地质大学(北京)研制成功了首套拖曳式海洋γ测量系统,并在渤海进行了以油气勘探为目的的实际试验,获得圆满成功,图8.4.9(彩图)是一个拖曳式海洋γ测量系统工作原理图。

海洋γ测量与陆地、航空测量一样,主要是测量天然和人工放射性元素的辐射,对于天然放射性而言,主要测量K-40和U-238、Th-232的衰变子体。最突出的测量对象就是Bi-214和Tl-208。人工放射性主要测量Cs-137、Cs-134、Zr-95、Nb-95、Ru-106、Co-60。事实上对任何核素而言,只要有足够的量并且其射线能量大于100keV,都可以探测到。对超铀核素较为困难,比如Am-241,其释放的γ射线的能量仅60 keV,非常容易被海水和水下的承压舱吸收。钚的同位素Pu-238,Pu-239,Pu-240和Pu-241也是如此。由于海水对γ射线的强烈吸收作用,所以就要求探测器与海底沉积物要充分接触。在实际测量中,这一点并不难办到,通过密切注意记数率的变化就可判断探测器与海底是否密切接触,即使是探测器离开海底几十个厘米,记数率也会显著降低。探测器在沉积物中的深度一般不会超过30 cm。因此表层沉积物放射性分布比较容易探测到。

图8.4.10~图8.4.12(彩图)是英国Haig Fras,S Celtic 海放射性测量结果,在进行放射性测量的同时,还进行了回波声纳、旁侧声纳、浅地震反射剖面、取样等测量手段。调查区的地质是由泥盆和石炭系地层组成,岩性以板岩和千枚岩为主,在晚石炭到中新世一直到第四纪地层中有侵入的花岗岩呈条带状分布。由于本地的花岗岩以富铀、钍、钾为特征,因此放射性测量很容易将花岗岩与周围母岩区分开来,这是回波声纳、旁侧声纳、浅地震反射剖面所达不到的。此外,较老的地层比新近沉积的富含硅的玻璃砂放射性记数高,也使二者得以区分。值得注意的是发现蚀变后的花岗岩以低钍为特征,质地松软,而未蚀变的花岗岩质地致密,很难用重力取样法取样观测,放射测量很好地解决了这一问题。

人工放射性探测主要是研究核废料或者是核电站排放的带有放射的废液的扩散范围,另外为了研究沉积物的运移而投放的放射性示踪剂的路径也是研究的一个方面。

Sellafield 核燃料处理厂放射性测量。图8.4.13(彩图)是Sellafield 核燃料处理厂放射性测量结果,尽管由于Am-241,Pu-238,Pu-239和Pu-240的射线能量低而没有探测到,可从Cs-137的分布图上我们也能推测出它们的分布及沉积物对它们的吸收特征。

国际原子能组织设在摩纳哥的海洋环境实验室的Povinec等人报道了用γ能谱法测量海底沉积物的放射性,并且在Irish海和Kara海进行了试验,所用的仪器配有NaI和高纯锗探测器的谱仪,1200 m长的同轴电缆。整个系统组成分水下部分和船上部分,水下部分由探测器、前置放大器、单片机、模数转换器组成,水上部分主要是计算机及相应的导航、定位设备(Povince et al.,1996)。

图8.4.14是Irish海底的测量结果,NaI探测器对Cs-137峰的响应比U、Th 系的衰变子体的特征峰响应更加明显,HPGe探测器的灵敏度比NaI高。

图8.4.14 Irish海HPGe探测器(a)和NaI探测器(b)的测量谱线图

图8.4.15是在Kara 海Stepovovo湾的探测结果,HPGe探测器依然表现出更高的探测精度,低浓度的Cs-137峰用NaI探测器几乎观测不到。

8.4.3.3 取样分析

核废料在处置库中保存期间,当发生地震或岩石破裂等地质灾害,或封装的容器由于腐蚀破裂时,核废料容易从处置库中释放出来,在地下水的搬运下,向生物圈迁移,由于这部分核素浓度低、运移路径不固定,不易被发现,但普遍存在毒性强,对环境的影响不可轻视。I-129、C-14、Be-10等都是伴随核泄漏的良好示踪剂。取回的样品可在室内分析γ谱线来确定它的核素组成,也可用化学的方法分析单个的核素。室内γ谱测量相对于化学分析而言,测量过程较为简单,先将滤纸及吸附剂在105℃烘干,再在405℃灰化。沉积物样品要先粉碎再干燥。生物样品同样在105℃烘干。样品随后在高纯锗或锂漂移锗探测上测量,分辨率在1.1~2.0 keV,探测效率10%~55%,对于量较少的样品应选择NaI探测器,记数时间适当延长,从1~n天视测量情况而定。美国亚利桑那大学用加速器质谱(AMS)测量C-14、I-129、Be-10等核素非常成功。从500 mL的海水中萃取出毫克级样就可在AMS上测量出结果。由于AMS具有很高的灵敏度,即使是很微量的泄漏也能被发现。海水、沉积物及监测孔中的水样分析涉及到分析化学、放射化学等有关内容,关于样品置备、测量方法和计算步骤视仪器不同而略有差异,详细的分析步骤和计算读者可参考相关文献。

图8.4.15 Kara海Stepovovo湾HPGe探测器(上)和NaI探测器(下)的测量谱线图

根据俄罗斯1993年3号白皮书报告,自1965年起,有3个装有核燃料的反应堆和5个未装燃料的反应堆(其中包括3个舱室)及反应堆堆心的压力容器、大量的钢制容器堆放在Abrosimov fjord湾。从1992年开始,俄罗斯和挪威在Kara海的Novaya Zemlya海湾的核废料场地进行一年一度的联合考察,发现Cs-137,Co-60,Sr-90,Pu-239,Pu-240的浓度在处置场周围明显偏高,证实已发生核泄漏。核素的分布具有不均匀性,在表层10 cm以上可分辨出不同核素的变化。Cs-137与沉积物分布密切相关,表现出较强的吸附特性,而Sr-90的迁移能力强,Co-60的迁移距离较短,主要集中泄漏源附近。

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