30年代前后，我国的地学和生物学等自然科学还处在研究各自分类系统问题的阶段，土壤学也不例外。土壤分类是一个十分复杂的问题，土壤学在我国起步较晚，对土壤分类研究较少，而受苏、美影响较深。面对这样的现实，李连捷深信探索和实践是解决科学问题的主要途径。他积极参加野外调查，以便积累经验，增长实际知识，进而为中国的土壤分类作出贡献。
早在1932年，李连捷作为北平中央地质调查所调查员，参加了陇海路西北考察团，赴渭河流域为陇海铁路西延，修建潼关至兰州段而进行地质、土壤及农业环境资源的调查。当时正值关中大旱，霍乱病流行，到处新冢累累。在死亡线上挣扎的饥民的悲惨情景激起他强烈的忧国忧民的责任感。他不顾个人安危，坚持在疫病流行区完成调查工作。这次秦川之行，迈出了他考察祖国河山的第一步。关中归来后，1933年又应平民教育会的邀请到河北省定县作详细的土壤调查和分类研究，并绘制成图。1934年，他又赴江苏、安徽、浙江等长江下游近百个县进行土壤调查。这期间，他往返于大江南北，徒步万里，采集土样近千个，对太湖流域、长江三角洲进行了土壤成因及地貌的分析，还绘制了十万分之一的水稻土分布图。
1935年，李连捷和他的同事以及地质调查所的美籍土壤学总技师梭颇一起到两湖、江西等地调查长江两岸及湘赣支流谷地红壤的发生和分布。这是对我国这一地区最早的土壤调查。在对红壤和水稻土研究的基础上，提出了许多新的土壤类型。当时正值土壤科学由简单的机械论向土壤发生学过渡的阶段，他的研究成果引起了国内土壤学界的重视。
1936年，李连捷赴山西五台山山地、汾河河谷等地考察土壤。后来再度与梭颇合作，深入到福建沿海、两广等地进行细致的、长期的土壤调查。他们在广西协助建立了省土壤调查所，培训工作人员，出版了3册土壤专报。在土壤分类方面。他们提出红壤的分类、黑色石灰土的阶段发育类型、水稻土的类型及石灰粉对缓解土壤酸碱度和板结等问题的作用，同时也发现了广西水土流失严重。
1939年，李连捷和熊毅、侯学煜3人在贵州进行了为期1年的土壤调查。当时贵州省农业生产水平低下，人民生活极为贫困。他们在调查后写成《贵州中南部之土壤》一书，论述了该地土壤的发生分类。并对该省农林事业的发展提出了见解。可惜，由于时代限制，研究成果未能带来任何经济效益。
李连捷于30年代在柳州调查时发现了黑色石灰土的发生进而演变为红壤所经历的各个阶段。1940年，他再度深入广西，又发现了不同色泽的石灰岩母质演变为各种石灰土所经历的各个阶段。
通过长期的实地调查，李连捷发现华南数省水土流失严重。不论是沿海低地还是内陆山地，由于森林的破坏，土地利用的不当，造成水土流失。其中最为突出的是不毛的丘陵地区，径流和河流都因载沙过多，致使河道淤塞。这种现象在降水量为1000—2000毫米的华南数省都不同程度地存在。他把这种现象称之为“陆沉”。
在上述调查的基础上，李连捷对红壤、黄壤的形成与第四纪地质及水文的关系提出了见解，撰写了3册有关广西、贵州土壤的著作，并首次就土壤分类提出了3个土纲，即：自型土纲（Automorphic）、水型土纲（Hydromorphic）和复成土纲（Metamorphic）。
中华人民共和国成立后，他赴西藏、新疆、青海进行综合考察；深入海南岛、雷州半岛等沿海调查橡胶宜林地；去察北考察防护林带；到东北、西北规划军垦农场；直到1985年，他已年近八旬，还带领研究生爬上北京昌平南口的山地，进行土壤和地貌的考察；1987年他再度西去新疆；1988年又南去大别山，……半个多世纪以来，他的足迹遍布大江南北，汗水洒落在高原和大山之巅。他考察过上万个土壤剖面，行程达30余万公里。长期的实践，使他积累了丰富的经验，进而升华为理论。但他并不满足于已经取得的成绩，仍有“晚年盛世人不老，梦境犹希踏昆仑”的雄心。
为西藏引进内地作物 西藏和平解放后，为了开发边疆，巩固国防，建设繁荣富强的新西藏，中央人民政府政务院决定选派一批优秀的科技人员，包括农业、地质、医药、社会和语言等方面，组成工作队，赴西藏进行科学考察和生产开发。李连捷被任命为西藏工作队农业组组长。
进藏初期，李连捷和他的工作队遇到重重困难。首先是交通困难。由昌都到拉萨要翻越5000米以上的山梁18个。由于高山缺氧，人马总是气喘吁吁地行进在崎岖的山路上，好似置身于云雾之中。有时又得利用滑溜铁索过江。其次是恶劣的气候。除了正常情况下的“一日分寒暑，十里异葛裘”外，还经常受到“风云突变，雨雪交加”的袭击。他们住帐篷，吃夹生饭和野果野菜，边行进，边调查，由昌都到拉萨，竟走了48天。
进藏后，工作组考察了青藏高原独特的地理环境和农牧业生产，并采集了许多标本和样品，帮助兵站建立农场，为他们提供种子和技术。在拉萨，李连捷和同事们还为驻藏部队举办农牧培训班，建立八一农业试验站，指导干部战士进行生产和科研。兽医人员还筹办了兽医班和血清厂。在工作队和驻藏部队的共同努力下，各方面工作都取得了很大成绩。他们试种的黑麦亩产达400公斤，引进的苜蓿等豆科牧草深受广大牧民的欢迎。内地的冬小麦、元白菜；大白菜、萝卜也在高原上安了家，世界屋脊上首次结出了西瓜。他们用自己的智慧和汗水唤醒了西藏这块沉睡多年的土地，开创了那里有史以来的农业科研工作。
从1951年到1953年，他曾两次赴西藏考察。后因积劳成疾，方绕道印度、香港返回北京。
西藏之行是李连捷人生历史上珍贵的一页。每当他回忆起这段经历时，他总是认为，虽然历尽了艰险，但看到了奇景，开阔了眼界，磨炼了意志，完成了党和政府的重托，为改善西藏人民的生活做出了自己的努力，这是值得的。 多年来，李连捷始终坚持科研为生产服务的方向，他以其具体的科研活动，闯出了土壤学、土壤地理学为工农业服务的新路，既促进了学科发展，又为国民经济的繁荣作出了贡献。
1951年，轻工业部为了加速华北地区经济发展，计划建立一个日产千吨的甜菜糖厂。他应邀与化学工程专家陈陶心一起，先后在当时的察哈尔、绥远和山西3省进行了为期3个多月的考察。他们就土壤、气候对甜菜含糖量的影响；与制糖有关的其它原料的数量和质量；以及生产、生活用水和交通运输等问题进行了广泛的调查研究和综合分析，确定了厂址。
1956年，他率领由150人组成的中国科学院新疆考察队，对新疆的土壤、气候、植被、地质、地貌、农学、畜牧、水利等进行了考察。经过调查，证明阿尔泰地区有丰富的水源，可以引用额尔齐斯河水灌溉北疆的草地。后因在这一问题上与考察队中的苏联专家发生意见分歧，考察队没有取得预期的成果。
1963年，李连捷又同南京大学地质专家肖楠森等一行十余人到黄河后套调查，了解到那里虽有良田百万亩，但由于没有灌溉和排水系统，农民争抢压盐，造成盐斑成片分布，水稻田内杂草、芦苇丛生，产量极低，针对这种情况，李连捷等建议将全河套70万亩盐碱土农田，按其盐渍化程度分为四大地段，进行系统排灌，分段治理，并以东端乌梁素海低地作为总排水枢纽，进一步深挖，以利流水畅通下泻。这个方案的实施意义重大，既可引黄灌溉，又可排水，治理了盐碱就可以因地制宜种植作物，对支援包头钢铁公司的生产和职工生活起到重要的作用。
1964年，李连捷在北京市科委和科协领导下，组织该市的科研机构和高等院校师生近百人，对北京山区进行了综合考察。针对怀柔县山地水源未能在农业上利用，降水随地流失的情况，他建议引水截流，在干河床上凿浅井，使麦田得到充足的水源进行灌溉。在水土流失严重的地区，则建议修建水平梯田和禁止在坡度25度以上的坡地上耕种。他还亲自率人在琉璃庙乡种植了数十亩小麦做示范，第二年全县就种上了数万亩，即使地处该县最北部的喇叭沟门乡，也第一次有了小麦田，从而结束了当地农民从未种过细粮的历史。考察队还对山区的胡桃、板栗、草药等资源进行了调查，推动了当地农林牧副业的全面发展。
1974年，年逾花甲的李连捷又与北京农业大学的师生一起投入综合治理河北省曲周县盐碱地的工作。根据“盐随水来随水去”的原理，制定了一套以浅井深沟为主体工程，即井组沟网结合，农林水并举的综合治理工程技术，仅在三四年内，就将昔日的盐碱荒地治理成米粮仓，这一成就引起了国内外人士的关注。
1976年，他又应邀到湖南城步苗族自治县进行草山的开发治理研究。大南山地处湘桂交界，是荒凉的山地森林草地，发展农牧业受到限制。李连捷一到这里，就跋山涉水实地考察了3个多月，每天步行七八十里，查看那里的草、土、岩石及生态环境。根据调查，李连捷决定一方面引种优质牧草，另一方面实行“条带垦植”，即山顶和山脚地带保持原貌，而在山半腰处沿等高线开垦水平梯田，并沿梯田周围植树，形成水土保持林带。他还将从澳大利亚和新西兰引进的50多种优质牧草在这里试种，经过筛选，从中找出5种适合于当地生长的质好、适口性和再生能力都很强的品种如苜蓿、百脉根、三叶草等。经过几年努力，大南山牧场终于翻了身，改变了连续25年的亏损现象：1980年人工草场投产后，当年保本；1981年盈利5万元，1982年盈利10万元，1983年盈利20万元。
南山草场的开发利用研究，为我国华南黄壤地区山地合理开发利用摸索出宝贵的经验。因而于1982年，他荣获农牧渔业部颁发的技术改进一等奖。
1975年，南山普降大雪，李连捷冒雪调查了十几天。有人问他为的啥？他以一首七律诗答曰：“问君何事到南山？路滑坡陡百草寒。踏雪寻梅非我愿，缘木求鱼索自然。敢将冬茅化鲜乳，不让寸草空仰天。岁暮晚年争朝夕，白发苍苍益壮年。”
